摘要：随着大规模储能需求的不断增加,水性锌离子电池在世界范围内引起了越来越多的关注.然而,基于锌离子存储的宿主材料有限,严重地阻碍了锌离子电池的商业化应用.基于此,本论文精确地构建了一系列相结构(正交、三方和四方晶系)的钼钒氧化物,研究了该钼钒氧化物电极材料在锌离子电池中的储锌性能.一系列开放的框架和隧道结构有利于锌离子的扩散动力学.通过相工程优化,正交晶系的钼钒氧化物电极材料的比容量能够达到约400 m A h g^(−1),循环稳定性达到了1000次.正交晶系的钼钒氧化物相中具有大量的六元和七元环结构,在锌离子的可逆嵌入/脱出反应方面发挥了至关重要的作用.本文提出的相工程策略为锌离子电池中正极材料的设计提供了一种新方法.

摘要：电化学CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的串联电催化策略是将CO_(2)到C_(2+)的多个步骤解耦为单独催化的CO_(2)到CO和CO到C_(2+)的两个步骤,以提高法拉第效率(FE).然而,由于CO从生成位点到反应位点的传质限制,这种策略对于C_(2+)的高速率生产仍然是挑战.本文设计了CuO/Ni单原子(SAs)串联催化剂,使得用于独立催化CO_(2)-到-CO和CO-到-C_(2+)的Ni和Cu的催化位点紧密相邻,能够原位产生和快速消耗***/Ni SAs串联催化剂实现了高C_(2+)的部分电流密度(1220.8 mA/cm^(2)),同时仍然保持了优异的C_(2+)FE(81.4%).

摘要：阳极尿素氧化反应(UOR)不仅可以取代析氧反应(OER)降低能耗,还可与析氢反应(HER)协同作用,同时产生氢燃料并净化富含尿素废水.然而,如何高效实现全电解尿素仍然面临挑战.本文首先将铑单原子催化剂(SAC)锚定到镍钒层状双氢氧化物(LDH)表面,以获得多功能电催化剂即Rh/NiV-LDH.该催化剂可以实现低能耗全电解尿素产氢目标.Rh/NiV-LDH在100 mV过电位下具有较高HER质量活性(0.262 A mg^(-1))和转化频率(TOF:2.125 s^(-1))此外,Rh/NiV-LDH表现出优异的UOR催化活性,仅需要1.33 V电压即可达到10 mA cm^(-2)的电流密度,表明UOR具备克服缓慢OER动力学缓慢的潜力.实验数据和理论计算证明,Rh/NiV-LDH出色的催化活性归因于NiV-LDH载体和单原子Rh位点的协同作用.将自支撑Rh/NiV-LDH分别作为尿素全电解池的阴极和阳极(1.0 mol L^(-1)KOH+0.33 mol L^(-1)尿素作为电解液),只需要1.47 V的低电压就可以提供100 mA cm^(-2)的电流密度且具有良好稳定性.这项工作从单原子精确调控的角度对全电解多功能SAC的设计具有重要指导意义.

摘要：可被蓝光激发的高热稳定性红色荧光粉是制作高性能白光二极管(WLED)的关键材料.研究发现,Ce^(3+)掺杂的SrLaScO_(4)(SLO:Ce^(3+))荧光粉在440 nm激发下呈现峰值为640 nm的反常宽带红光发射.光谱学和结构分析证实Ce^(3+)离子在SLO中进入[LaO_(8)]多面体,产生强的晶体场劈裂和较大的Stokes位移,实现了比Eu^(2+)更低能量的红光发射.我们还设计并揭示了一种电荷转移相互作用的策略:在Sc^(3+)位置引入电负性较大的Ga^(3+),Ga^(3+)可以吸引更多邻位配合基团的电荷,以减少导带底部的电子占用而扩大带隙.Sc/Ga取代有效地抑制了热激活电离过程,使SrLa(Sc,Ga)O_(4):Ce^(3+)的热稳定性获得了显著提升,即在150℃的发光强度比(相对于20℃)从15%提升至31%.本研究为发现具有良好热稳定性的新型Ce^(3+)掺杂红色荧光粉提供了有效的设计原则.

摘要：本文采用点分布SnO_2和TiO_2介孔层中的纳米粒子组成的"协同层"作为高效介孔钙钛矿太阳能电池的电子传输层衬层.基于该新策略,电荷复合和能量损失路径被有效阻隔,使得之前报道的SnO_2基电子传输层介孔钙钛矿太阳能电池中的强烈电荷复合被有效抑制.同时,整个介孔钙钛矿太阳能电池的串联电阻显著降低.新型的电子传输层动力学上更有利的电子传输有效提升了介孔钙钛矿太阳能电池的光伏性能,并明显抑制了电池的回滞.

摘要：DNA modified nanoparticles(Au NPs) are an established and widely used type of nucleotide sensor. We sought to improve the design by applying short rigid DNA duplexes near the surface of the Au NPs forming a so called double-anchored Au NP sensor, and compared it with other conventional DNA modified Au NPs. The improved design exhibited higher assembly efficiency, and consequently increased its sensitivity to target DNA.

摘要：利用电解水原位产生活性氢(氘)物种参与后续催化加氢反应可以实现低值化学品向高附加值产品转化,从而解决电解水析氢领域面临的氢气附加值不高以及存储过程的安全问题.本文以氘水为廉价、温和氘源,通过原位电解氘水与钯催化脱卤加氘反应串联设计,发展了温和条件下重水为氘源的转化氘化反应,实现了氘代化合物和氘代药物的绿色制造.该策略具有条件温和、氘代率高、易放大生产等优势,并可通过反应电压窗口来调控和优化反应电压,从而提供与反应物匹配的氧化还原环境,实现对不同卤代物以及不同反应位点的选择性脱卤氘代,具有高选择性、高产率和高法拉第效率特点.电解水产氢(氘)、用氢(氘)技术的创新发展将为以水资源为安全氢(氘)源的转移氢(氘)化反应的发展提供新的契机,具有潜在的工业应用前景.

摘要：具有原子层厚度的过渡金属硫族化合物(TMDs)的光电性质深受缺陷数量(DPs)的影响.在本工作中,我们通过多种制备方法得到了具有不同缺陷数量的单层WS,并进一步揭示了他们之间不同的激子-激子相互作用.稳态荧光(PL)实验观察到在低的激发功率下,具有最少缺陷密度的单层展示出了最高的荧光强度,但在高的激发功率下却被具有更多缺陷的单层所追赶并大幅超越.激发功率依赖实验表明这些单层展现出了不相同的荧光饱和行为,其饱和阈值功率差异甚至高达四个数量级.结合原位荧光成像以及时间分辨荧光实验,我们将这些单层中的荧光演化差异归因于不同的缺陷数量.而这些缺陷数量的差异大大地影响着激子扩散行为并随之带来不同的非辐射激子-激子湮灭.通过谷偏振实验,我们再次检验了这些单层的缺陷数量.本工作揭示了不同缺陷过渡金属硫族化合物单层中截然不同的荧光行为和潜在的激子动力学,很大程度上促进了面向实际应用的相关高性能器件的设计.

摘要：因可自发响应外部刺激而发生体积溶胀并引起其光学性能变化,胆甾型液晶微粒备受关注并在溶剂传感、防伪图案等方面具有广泛应用.胆甾型液晶微粒在溶剂中呈现中心颜色和刷结构颜色的协同变化.但由于刷结构颜色变化的复杂性,科学家们仅关注胆甾型液晶微粒中心颜色在传感中的应用,尚未有其刷结构颜色变化机理及相关应用的报道,这极大地限制了胆甾型液晶微粒的潜在应用.本文揭示了一种胆甾型液晶微粒的新型传感机理,并结合胆甾型液晶微粒中心颜色变化及刷结构颜色变化,发展了新型的溶剂传感器.与传统系统相比,该传感器提供了更为丰富的传感信息.采用反应性介晶、反应性手性掺杂剂、非反应性液晶分子和光引发剂通过微流控装置制备及光聚合得到了胆甾型液晶微粒.所制备的胆甾型液晶微粒分别在微粒的中心处和刷结构处均呈现丰富的色彩.中心反射颜色的可逆变化归因于分子萃取引起的体积收缩及溶剂溶胀引起的体积膨胀的竞争性效应.而胆甾型液晶微粒刷结构的丰富色彩归因于其在不同溶剂中的双折射效应.本文考察了中心/刷微粒在多达16种溶剂中的协同变色行为,提出了协同颜色变化的机理,并展示了这种变色聚合物微粒在多溶剂传感检测和图案显示中的应用.本文有望为开发具有可设计纳米结构的刺激响应性先进功能材料提供新的见解,拓展其在传感、防伪及图案显示等方面的技术应用.

摘要：MXenes因其独特的表面化学性质、可调的金属组份、良好的亲水性和较高的载流子浓度,近年来被广泛应用于诸多研究领域.与其他二维材料类似,MXenes可与其他材料进行复合构建异质结,形成MXenes基三维多孔材料,从而显著增强其反应活性,提升其相关性能.尤其是这些三维多孔MXenes材料所具有的三维结构和明确的孔径,可显著提高电化学过程中各种离子和电子的传输速率,因此在电化学能量存储、传感、催化和环境领域应用前景广阔.在这篇综述中,作者以MXenes/碳、MXenes/无机物和MXenes/聚合物这三种主要的MXenes基异质结为研究对象,系统地总结了近年来三维多孔MXenes基异质结的构建方法的研究进展.同时,深入探讨了三维多孔MXenes基异质结在光催化、环境监测和电化学储能中的应用进展.最后,详细归纳了三维多孔MXenes基异质结的孔隙形成机制、性质和应用之间的关系,并提出了作者独到的见解.本综述可为三维多孔MXenes基异质结在高性能材料和器件中的设计、制造和应用等方面提供指导.