摘要：从纳米尺度到亚纳米尺度甚至到原子尺度的非贵金属粒子的尺寸可控合成对阐明金属催化剂对氧还原反应催化的尺寸效应有重要意义.本文中,我们提出了一种电化学溶出策略,用于在硫掺杂的还原氧化石墨烯上自上而下制备铜纳米粒子、原子簇及单原子.在该方法中,首先电沉积获得铜纳米粒子(约8 nm),而后使用溶出伏安法,通过调控终止电位可控地将铜纳米粒子尺寸降低至原子簇尺度(约2 nm)和单原子尺度(<1 nm).对活性铜物种尺寸的有效调控使我们可以方便地从多尺度研究铜催化氧还原反应中的尺寸效应.结果表明,单原子铜表现出良好的氧还原反应催化性能,其半波电位为0.86 V,电子转移数为3.98,并具有长期稳定性,远优于其他大尺寸铜颗粒.这些研究结果为自上而下制备特定尺寸金属离子提供了新途径,将有利于尺寸可控氧还原电催化剂的未来设计.

摘要：在电解水制氢过程中,为了在低电位下获得超高电流密度,其关键在于打破氧生成反应的标度关系.本文中,我们设计了一种新型异质界面功能化的NiFe(OH)_(x)/Ni_(3)S_(2)电催化剂,成功地规避了析氧反应(OER)的标度关系,使ΔGHOO*-ΔGHO*的差值从3.20 eV降低到2.38 eV.所制备的NiFe(OH)_(x)/Ni_(3)S_(2)电催化剂仅需要310 mV的过电位即可获得2000 mA cm^(-2)的超高电流密度, Tafel斜率仅为20.8 mV dec^(-1).此外,在1000 mA cm^(-2)的电流密度下,稳定运行100小时后无明显的活性损失,该性能优于目前报道的OER催化剂.进一步利用密度泛函理论计算和实验结果揭示了并联催化作用机制,发现多种中间体吸附能均一化能够优化OER反应路径,从而提升超高电流密度下的OER催化性能.本文的研究结果对开发工业级高性能水分解电催化剂具有重要的指导意义.

摘要：开发钙钛矿叠层太阳电池是一种可以突破单结太阳电池Shockley-Queisser极限的光伏技术.令人鼓舞的是,所有钙钛矿叠层器件,包括钙钛矿/硅、钙钛矿/钙钛矿、钙钛矿/铜铟镓硒和钙钛矿/有机叠层电池,都表现出比相应单结太阳电池更高的效率,显示出巨大的进一步突破的潜力.在叠层器件中,电荷传输材料是钙钛矿子电池的重要组成部分,它直接决定了器件的电荷传输和能量损失.一般来说,高导电性和透光性、良好的能级和化学稳定性是电荷传输材料叠层应用的关键.迄今为止,导电金属氧化物、有机分子、聚合物、富勒烯、自组装材料等各种电荷传输材料已被广泛应用于高效叠层电池.在本文中,我们首先总结了不同类型钙钛矿叠层电池的电荷传输材料的最新进展,详细讨论了材料的电学和光学性质及其对器件性能的影响.在此基础上,我们提出了叠层电池中电荷传输材料进一步发展所面临的挑战和展望.本综述将为不同钙钛矿叠层太阳电池的器件设计提供有效指导.